本菲卡

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至2000年与巴塞罗那约满后，穆里尼奥返回故乡葡萄牙，最初获葡萄牙强队之一的本菲卡聘为教练，但只执教了短短9场球赛，加上俱乐部改选，穆里尼奥与新任主席和董事会不和而辞职。

雷利亚

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2001年，穆里尼奥成为了小俱乐部雷利亚的教练，为该俱乐部取得联赛的第五名。这是该俱乐部有史以来的最佳成绩，亦是穆里尼奥崭露头角的开始。

波尔图

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为雷利亚赢得第五名后，波尔图于2002年1月聘请了穆里尼奥。他第一年先带领波尔图于欧冠第二回合出局，但在联赛上排名第三，晋级欧洲联盟杯。次季，穆里尼奥带领波尔图成为联赛冠军、葡萄牙杯冠军，并取得欧洲联盟杯冠军。2004年穆里尼奥不但为波尔图赢得联赛冠军、葡萄牙杯亚军，还于欧洲冠军联赛中决赛以3:0击败法国的摩纳哥，成为欧冠冠军。

切尔西

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执教切尔西时期的穆里尼奥（2004年-07年）

2004年6月，穆里尼奥转到英格兰，正式就任切尔西教练。当时英格兰超级联赛几乎年年由曼联和阿森纳取得冠军，但他一上任后却把局面转化，先于首场联赛即以1:0战胜曼联，更在当季带领切尔西赢得英超冠军，成功打破由曼联和阿森纳长时间垄断英超的局面，并以38战29胜8和1负得95分及全季只失15球，创出英格兰顶级联赛冠军的最高得分纪录，及英格兰顶级联赛失球最少记录。

翌季，穆里尼奥更率领切尔西以无敌姿态，在联赛首两个月就抛离其他英超对手的情况下，成功卫冕联赛，其中与亚军曼联的积分差距，更一度达十三分。英国各界常以他与曼联主教练弗格森相比。2006年至2007年的赛季，穆里尼奥带领切尔西于足协杯中以1:0击败曼联成为冠军，为赴英执教以来首个足协杯冠军。

2007年9月19日在首场欧冠小组赛被罗森博格1:1逼平，而且一直在买人用人上和球队老板阿布拉莫维奇不对路，成为穆里尼奥被辞退的导火线。及后24小时，切尔西正式宣布与穆里尼奥和平解约。[3]

国际米兰

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执教国际米兰的穆里尼奥（2008年-10年）

离开切尔西后，穆里尼奥曾竞逐当时被认为系母会的巴塞罗那主帅一职，惟俱乐部选择执教巴塞罗那B队的瓜迪奥拉。

2008年6月，穆里尼奥经过近一年的休息后，正式取代曼奇尼成为国际米兰新主帅，并成为意大利足球甲级联赛历史上最高薪及当时意甲唯一一位外籍教练。2009年5月17日，在穆里尼奥领导之下，国际米兰提前三轮获得2008/2009年度意甲联赛冠军。

翌年，穆里尼奥又带领国际米兰成为意甲联赛冠军、意大利杯冠军。他更带领国际米兰于16强以2:1及1:0击败在老对手安切洛蒂的带领下的前雇主——英超冠军切尔西；再于8强里两回合均以1:0击退俄超盟主莫斯科中央陆军；至4强则面对巴塞罗那，穆里尼奥不但在主场反胜3:1，更在诺坎普球场于大部分时间只剩十人应战的情况下，成功以总比分3:2协助俱乐部时隔38年再次晋级欧洲冠军联赛决赛。

在2010年5月22日的决赛中，国际米兰以2:0击败同样有意争取三冠美誉的德国双料冠军拜仁慕尼黑，成为欧洲冠军联赛冠军及意大利有史以来的首支三冠王球队。自八分之一决赛开始，国际米兰相继击败的对手都是当季各自联赛的最后冠军（当中包括英超冠军切尔西，俄超冠军莫斯科中央陆军，西甲冠军巴塞罗那以及德甲冠军拜仁慕尼黑。小组赛同组对手，全部亦是上赛季的联赛冠军。当中包括西甲冠军巴塞罗那，俄超冠军喀山红宝石以及乌超冠军基辅迪纳摩），穆里尼奥赛后更忍不住喜极而泣。

皇家马德里

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穆里尼奥的皇家马德里时代（2010年至2013年）

2010年5月29日，皇家马德里官方宣布穆里尼奥成为新主帅。31日，穆里尼奥正式莅临伯纳乌球场，宣布就任新主帅。执教皇马的第一个赛季，球队在各条战线多半被巴塞罗那全面压制，联赛屈居亚军，首次国家德比遭5-0羞辱，欧洲冠军联赛半决赛负于巴萨被淘汰，但至少是突破了多年16强的臭名。皇马整年最大的荣誉是夺得了西班牙国王杯冠军，在决赛1-0小胜巴塞罗那，这个弥足珍贵的奖杯阻止死敌瓜迪奥拉和巴萨完成三年内第二度三冠王的伟业。

2011/12赛季，皇马尽管在国王杯1/4决赛被巴塞罗那淘汰，欧冠半决赛互射点球负于拜仁慕尼黑，但是球队在联赛中表现出色，除了终止四季以来国家德比不胜的窘况，并迅速占据积分榜头名，逐渐拉开与第二名巴塞罗那的积分差距。2012年5月2日，穆里尼奥带领皇家马德里提前两轮成为了11/12赛季西甲联赛的冠军，最后达成破西甲记录的100分和121进球。同年夺得西班牙超级杯冠军后，穆里尼奥已囊括葡、英、意、西四国本土赛事的锦标（即顶级联赛、本土杯赛及国内季前热身赛事冠军）。

虽然在任期间穆里尼奥成功打破巴塞罗那的垄断重夺西甲和创下不少纪录，但由于他与队长卡西利亚斯不和，把后者贬到替补席上，再加上队内的西班牙和葡萄牙球员分化，令球队出现内部分裂。种种因素令穆里尼奥在马德里的生活并不愉快，2012/13赛季联赛和国王杯分别败给巴塞罗那和马德里竞技，两夺亚军，欧冠杯方面则在四强败给多特蒙德，连续三年止步四强。终于在2013年5月21日，穆里尼奥离开了皇家马德里[4]。

重回切尔西

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重返切尔西的穆里尼奥

离开皇家马德里后，切尔西于英国时间2013年6月3日官方网站正式宣布，穆里尼奥与其签下为期4年的合约，再度成为该球队的主教练[5]。

2013-14赛季，切尔西在英超联赛中取得25胜7平6负积82分的成绩位列积分榜第三位，在欧洲超级杯中点球大战以总比分6-7不敌拜仁慕尼黑，在联赛杯1/4决赛中作客1-2负于桑德兰，在足总杯第5轮中作客0-2负于曼城，在欧冠半决赛中以总比分1-3负于马德里竞技，最终切尔西在该赛季未取得任何一座冠军奖杯。

2014-15赛季，切尔西在英超联赛中保持强势，从赛季初就一直稳坐榜首位置，最终提前三轮夺得球队五年来的首座联赛冠军，而此次夺冠距离穆里尼奥第一次率队夺冠正好十年，在联赛杯中切尔西一路过关斩将，并在决赛中2-0击败热刺夺得联赛杯，在足总杯第四轮中主场爆冷被英甲球队布拉德福德连进四球逆转2-4淘汰，在欧冠16强则以总比分3-3因客场进球少而遭巴黎圣日耳曼淘汰。

2015-16赛季，切尔西突然陷入低谷，前16轮联赛仅取得4胜3平9负积15分的成绩，距离降级区仅一步之遥，2015年12月17日，切尔西官方宣布正式解雇穆里尼奥，亦是他第二次遭到切尔西开除。

曼联

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正与曼联球员讨论的穆里尼奥

2016年5月27日，曼联官方宣布穆里尼奥为球队新任主教练，合同为期三年，并且有条件续约一年[6]。

2016/17赛季，穆里尼奥率领曼联取得开季三连胜，但球队随后状态滑落，六轮联赛仅赢下一场，随后球队反弹取得各项赛事九连胜及连续25轮不败的创队史记录成绩。穆里尼奥即使在开季早段尝试打出进攻足球，但球队实力低下到连防守反击都做不到，在联赛第九轮更是在客场0-4惨败于老东家切尔西。穆里尼奥唯有对强队安排针对性部署应对，成功以2-0在主场复仇切尔西，随后对强队也能保持不败。虽然战术部署有不错的效果，但穆里尼奥深知球队实力无法在余下联赛赛事与其余五支强队争夺排名，选择留力欧洲赛事图获下季欧联出线资格。在队内伤兵满营及保守战术使进攻效率低下的情况下，最终赛季取得18胜15平5负的成绩位列积分榜第六位，未能通过联赛获得欧冠联赛参赛资格。在杯赛中，曼联则取得了不错的成绩，赛季初社区盾中2-1击败莱斯特城夺冠，联赛杯决赛中3-2击败南安普敦夺冠，2017年5月24日，曼联在欧联决赛中2-0击败年青力壮的阿贾克斯，夺得队史首座欧联冠军，并获得直接晋级来季欧冠的资格。综合全季来看，穆里尼奥带领的曼联成就后弗格森时代最好成绩，先后夺得社区盾及联赛杯，并在外界不被看好的情况下首夺欧洲联赛直接取得2017/18赛季的欧冠资格，成就“小三冠王”霸业。

2017/18赛季，曼联在欧超杯对阵四年三夺欧冠的皇马，尽管球队高水准发挥，但实力有限，仍不敌有着顶级阵容的皇马，以1-2败阵。英超方面，曼联开季强势，但实力超群的同市宿敌曼城横扫联赛各个球队，独占榜首坐拥半季不败。球队最后取得联赛亚军，是曼联自弗格森退隐之后的最佳排名。同时足协杯屈居亚军。

2018/19赛季，穆里尼奥未能理顺与球员之间的关系，与队内球星保罗·博格巴的关系异常紧张，丧失更衣室的支持，球队成绩不见起色，虽然在欧冠小组赛成功出线，但联赛17轮后仅仅排名第六。2018年12月18日，曼联官方宣布解雇穆里尼奥。[7]这是他教练生涯第四度遭革职。

综观穆里尼奥带领曼联的成就，虽然无法为球队赢得联赛冠军，但亦为球队夺得联赛亚军，此乃曼联于后弗格森时期的最佳成绩。除此之外，穆里尼奥亦带领曼联赢得社区盾、联赛杯及欧洲联赛冠军。

热刺

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热刺时期的穆里尼奥（2020年至2021年）

2019年11月20日，托特纳姆热刺官方正式宣布，穆里尼奥成为球队新任主教练，接替因战绩不佳而下课的波切蒂诺，合同原本到2023年6月30日到期；但因热刺在2020-21年度的英超联赛和欧洲联赛中表现不佳，和就巴尔的使用问题上以及对于热刺参加欧洲超级联赛与老板利维存在争议，而于2021年4月19日被解雇。[8]

罗马

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2021年5月4日，穆里尼奥被任命为罗马的主教练。2021–22年的意甲赛季，罗马以第6位完成。

2022年5月25日，欧洲协会联赛罗马在决赛1:0战胜费耶诺德，首夺欧洲协会联赛冠军[9]。

2024年1月16日，罗马官方宣布穆里尼奥下课。